El museo es en la actualidad el único de España dedicado a la figura del pintor y tiene como finalidad esencial transmitir y hacer comprensible a la sociedad la figura del Greco, así como la influencia de su obra y personalidad en la Toledo de comienzos del siglo XVII. Las colecciones del museo exponen al público una muestra significativa de piezas de los siglos XVI y XVII, representativas no sólo de la vida y obra de Domenikos Theotokopoulos, en especial de los últimos años de su vida, sino también de la cultura y la sociedad toledana del momento. El cátalogo en línea del Museo del Greco presenta, en esta primera fase, 101 registros y 237 imágenes, entre los que se inluye un Apostolado completo del Greco, su Vista y Plano de Toledo y varios retratos masculinos salidos de los pinceles del artista.